Paulo Coelho marzył o byciu pisarzem jeszcze, gdy był nastolatkiem. Już w młodości pisał recenzje do czytanych książek (do 25 roku życia zrobił notatki do ponad 500 tytułów) i wysyłał wiersze do krytyków literackich, którzy prowadzili rubryki literackie w brazylijskich gazetach. W teatrze prowadził warsztaty z reżyserii i aktorstwa, pracował w wysokonakładowych gazetach – jak „O Globo”, był redaktorem periodyków kontrkultury, producentem muzycznym dla wytwórni Polygram i CBS. W 1970 roku, pod wpływem ruchów mistycznych i alternatywnych, pojechał „pociągiem śmierci” do Boliwii i Machu Picchu w Peru. Potem udał się do Amsterdamu w Holandii, światowej stolicy ruchu hipisowskiego. Stamtąd, autobusem, odbył pierwszą wycieczkę na Wschód, o czym opowiada w swojej autobiograficznej książce Hipis, wydanej w 2018 roku.
Na początku lat 70. skrzyżowały się ścieżki Paula z bahijskim rockmanem Raulem Seixasem, a spotkanie to odmieniło jego życie. Razem skomponowali ponad czterdzieści piosenek, z których większość odniosła ogromny sukces i stała się klasykami brazylijskiego rocka, jak choćby „Gita” (wielki przebój śpiewany również przez Marię Bethânię), „Eu nasci há dez milos atrás” i „Sociedade Alternativa”. Napisał w sumie około 120 tekstów piosenek dla innych znanych brazylijskich wykonawców, takich jak Rita Lee czy Zé Rodrix, i dla swojego serdecznego przyjaciela Roberto Menescala, jednego z twórców bossa novy. Jego ostatnim udziałem w uniwersum piosenki była wersja meksykańskiego bolero „Me vuelves loco”, autorstwa Armando Manzanero, którą wykonała Elis Regina jako „Me deixaas louca”. Wersja ta odniosła w Brazylii wielki sukces i została ponownie nagrana przez córkę Elis, Marię Ritę, w 2012 roku.
Za swój młodzieńczy bunt Paulo Coelho zapłacił wysoką cenę parokrotnego ograniczenia wolności: rodzice oddali go do szpitala psychiatrycznego, gdzie poddano go elektrowstrząsom (to doświadczenie opisuje w książce Weronika postanawia umrzeć, dzięki której powstał projekt ustawy zakazującej nieuzasadnionych hospitalizacji psychiatrycznych w Brazylii). Dwukrotnie był też zatrzymywany przez ówczesną dyktaturę wojskową (trwającą od 1964 do 1985 roku). Pierwszy raz w 1969 roku, gdy wraz ze swoją dziewczyną i dwójką przyjaciół wracał z Paragwaju, gdzie pojechali na mecz reprezentacji Brazylii w piłce nożnej. Do drugiego zatrzymania doszło 28 maja 1974 roku w najstraszniejszym okresie dyktatury: Paulo Coelho został najpierw aresztowany przez tajną policję DOPS, a tuż po zwolnieniu został porwany z taksówki wiozącej go do domu, ponownie zatrzymany i torturowany. W artykule dla amerykańskiej gazety „The Washington Post” napisał: „Nie wiem, ile minęło czasu, ile sesji tortur – czasu w piekle nie sposób liczyć w godzinach – słyszę pukanie do drzwi i każą mi założyć na głowę kaptur […]. Prowadzą mnie do małego pomieszczenia pomalowanego na czarno, z bardzo mocną klimatyzacją. Jest straszliwie zimno. Wyłączają światło. Tylko ciemność, przenikliwe zimno i syrena, która wyje non stop. Zaczynam wariować. Pukam do drzwi „lodówki” (dowiedziałem się później, że tak się nazywa), ale nikt nie otwiera. Mdleję. Kilka razy odzyskuję i tracę przytomność, i w pewnym momencie myślę, że lepiej umrzeć, niż zostać tutaj”.
W 1980 roku Paulo Coelho poślubił artystkę Christinę Oiticicę, która zaprojektowała okładki jego pierwszych książek. Mieszkają razem w Genewie. W latach 80. oboje założyli i prowadzili w Rio de Janeiro wydawnictwo Shogun. W 2014 roku stworzyli fundację ich imienia, która, oprócz innych działań, wspiera Solar Menino de Luz, pracę społeczną w kompleksie faweli Pavão-Pavãozinho i Cantagalo. W 2021 roku, kiedy wniosek o dotację rządową dla Festival de Jazz do Capão został odrzucony z powodów politycznych, Fundacja Paula Coelho i Christiny Oiticica sfinansowała festiwal muzyczny w miasteczku, położonym w parku narodowym Chapada Diamantina w stanie Bahia. W lipcu tego samego roku zapowiedziano filmową adaptację książki Alchemik, w której angielski aktor Sebastian de Souza wcieli się w rolę Santiago.